近日，浙江大学叶章颖教授和清华大学深圳国际研究生院环境与生态研究院张正华副院长课题组在《Nature Communications》上发表了题为“A Self-Breathing Electrode Enabled by Interface Regulation and Gradient Wettability Engineering for Industrial H2O2 Electrosynthesis”的研究论文。（论文DOI：10.1038/s41467-026-68436-x）
随着水产养殖集约化发展，抗生素、氟类化合物、异味物质等新型痕量污染物在水体中不断积累，对养殖生态安全与产品质量构成严峻挑战。过氧化氢作为绿色高效的氧化剂，可与臭氧、紫外、芬顿及过硫酸盐等技术灵活组合，构建针对性强、响应迅速的高级氧化水处理体系。然而，过氧化氢的传统外添方式存在储运风险、成本高、投加控制难等问题，制约了其在养殖现场的规模化应用。因此，开发可原位、按需合成过氧化氢的电化学装备，对于推动水产养殖水处理向智能化、模块化、绿色化升级具有重要意义。
面对电合成过氧化氢技术在产业放大过程中，气体扩散电极（GDE）在高电流密度下普遍发生“洪泛（flooding）”难题，该研究提出了一种基于颗粒堆积型界面和梯度润湿性工程的三相界面强化构筑策略，克服了传统催化层中催化剂包覆及气液无序传质等瓶颈问题，同步优化了氧气、电子传输以及过氧化氢产物的排出的传输路径，全面提升了气体扩散电极在长周期、高电流密度等苛刻条件下的性能。
图1 | 传统与颗粒堆积型催化层（CL）结构的示意图比较及其对TPI形成的影响。a 熔融分离界面结构电极（FSE）的传统CL结构，显示大的聚四氟乙烯（PTFE）疏水岛团聚体和被电解液淹没的广阔炭黑（CB）区域。b a的放大侧视图，说明熔融PTFE域覆盖CB颗粒，而周围的CB浸没在电解液中，仅依赖溶解氧进行2e⁻ ORR，严重限制了TPI形成。c 具有非熔融颗粒堆积界面（PPE）的催化剂层，其中PTFE和CB颗粒形成多孔且交错分布的网状结构。d c的放大侧视图，离散的PTFE颗粒创造局部疏水微环境，使邻近的CB能够参与2e⁻ ORR，从而产生丰富且均匀分布的TPI。
此外，利用聚焦离子束-扫描电子显微镜（FIB-SEM）三维重构、格子玻尔兹曼方法（LBM）和四参数随机生长法（QSGS），定量揭示了电解液侵入受润湿性与孔几何结构耦合控制，从而从介观尺度上揭示了TPI形成的结构根源。
图2 | 催化剂层的三维重构揭示气液传输动力学与TPI形成。a 通过FIB-SEM重构的催化剂层（CL）真实三维结构，显示CB和PTFE的空间分布。b CL的放大局部视图，CB颗粒附着于聚集的PTFE域；提供相应的SEM图像以供比较。c 通过LBM模拟捕获的电解液侵入过程中的气-液-固分布。d CL内部气-液界面随时间的演化，突出电解液逐步渗透过程中的气泡形成与分布。e 针对PTFE含量递增（记为结构1-3）的催化剂层结构，由LBM模拟获得的气-液-固分布。f e中所示催化剂层相应的液体饱和度，说明随着PTFE含量增加，电解液侵入减少。g 针对PTFE含量相同但PTFE分散均匀度不同（记为结构2、4和5，其中PTFE的空间分布逐渐变得更加均匀）的催化剂层结构，由LBM模拟获得的气-液-固分布。h g中所示催化剂层相应的液体饱和度。
根据多孔结构中气液传输规律，提出了梯度润湿性诱导电生过氧化氢定向排出的电极构筑策略。通过多尺度计算、原位突破压力测试和微流体实验，系统的研究了该结构通过构建不对称润湿性表面和结构梯度形成拉普拉斯压力差，抵抗电解液入侵并诱导过氧化氢高效排出的机制，使电极能够在工业相关电流密度（300mA cm-2）下稳定运行300小时以上（85%FE）。
图3 | 梯度润湿性与分级孔隙结构促进定向传输并提升电极性能。a 具有致密疏水底层和颗粒堆积表层的PPE-D电极的横截面EDS映射结果，形成结构和润湿性梯度。b 不同GDE的H2O2产率和相应法拉第效率。c FE与阻力冲量（RI）之间的相关性。d 梯度与非梯度CL内H2O2扩散轨迹的分子动力学渲染。e H2O2分子的时间分辨空间密度分布，显示在梯度结构中优先向大孔和低PTFE含量区域迁移。f 梯度与非梯度CL中H2O2和O₂分子的均方位移（MSD），表明在润湿性梯度存在下增强了定向传输。g 为可视化仿生CL通道中定向H2O2流动而设计的微流控装置示意图。h 具有疏水和亲水梯度的微流控芯片中H2O2传输的实验可视化。H2O2溶液（与草酸钛钾混合）呈粉红色，从中心区域注入。孔隙显示为蓝色，固体骨架为白色。观察到的毛细驱动定向传输与CL梯度设计一致。
基于上述策略，团队进一步将电极放大至100 cm2，设计并构建了由4个单元串联的自呼吸式电堆。基于该电堆，同步集成了流体控制、热管理和智能控制系统，形成了一套商业化示范装备，并成功开展了实际应用验证，实现了高电流密度下过氧化氢的连续、高效电合成，标志着该技术向工业化应用迈出了里程碑式的一步。该装备能够与臭氧、紫外等单元灵活耦合，构建一体化高级氧化水处理系统，实现针对不同污染物的快速响应与精准降解。
图4 | 自呼吸电极在苛刻条件下的工业验证与放大。a PPE-T在15、300和400 mA cm-2下的长期稳定性。b 完全集成的中试规模电解系统照片，包含四个串联电堆，集成了电子、流体和热管理子系统。c 四电堆模块化电堆的爆炸示意图。关键组件包括：1/17，端板；2/5/9/11/16，硅胶垫片；3，实现自呼吸和结构支撑的多功能双极板；4，自呼吸GDE；6，阴极流场板；7，质子交换膜；8，阳极；10，阳极流场板；12-14，串联电化学电堆，每个由组件3-11组装而成；16，阳极集流体。d H2O2电解平台内部流体和热管理子系统的内部视图。该平台包含由蠕动泵驱动的阳极和阴极循环回路，分别使用5 mol L-1 NaOH（阳极液，pH=14 ± 0.02）和去离子水（阴极液）。每个回路集成了流量、压力以及液位/pH监测。电解液温度通过两个储液罐中的内置水套换热器调节。模块化电源安装在单元上方（未显示）。e 放大系统的长期稳定性。电解在环境压力自呼吸条件下以100 mA cm-2运行。
该论文的共同通讯作者为清华大学深圳国际研究生院环境与生态研究院张正华副院长。合作单位为浙江奕湃科技有限公司。第一作者为浙江大学生物系统工程与食品科学学院田晔博士。该项工作得到国家重点研发计划、国家大宗淡水鱼产业技术体系等支持。